(一)金属/半导体超微细颗粒表面和界面化学与光化学反应
该项目研究金属、半导体及其复合超微细粒子在不同分散体系的设计与制备,体系微结构和环境扰动导致的粒子表面和界面微结构变化及反应性;研究支撑金属与光活性及非光活性半导体之间的作用,建立颗粒界面微观结构与整体、组分功能之间的联系,加深对金属/半导体超微细粒子表面和界面知识的认识和理解,进而主动调控复合超微细粒子表面结构和反应性。成果具有原创性和引领性,得到国内外同行的认同和高度评价。在理论研究基础上,建立了光催化环境净化材料技术,部分进行了产业化开发,为改善城市环境和空气质量做出了贡献,促进了相关行业技术进步和产业结构优化升级。获北京市科学技术一等奖。
(二)高效光/电转换的新型光功能材料的基础研究
该项目围绕有机光电分子及其分子有序聚集体结构两个材料结构层次,在有关设计、合成新的材料结构;结构与性能关系;材料的光/电转换应用等方面取得了多项发明和创新性成果,得到国内外同行广泛认同和高度评价。项目创新性地提出了采用缺电性和富电性都相对不强的芳环基团作为蓝色有机电致发光(OLED)材料分子构筑模块的思路,设计、合成了系列新型高效蓝色OLED发光材料;发明了普适的制备一维有机单晶光电纳米结构的新方法,并成功制备了多种形貌的单晶纳米光电结构,实现了光电性能的调制;发明了多种一维有机单晶纳米结构的定向及图形化制备新方法,并利用该有序及图形化单晶纳米结构方便的制备了性能优异的纳米开关器件。以上成果为构筑高性能的光电器件提供了新材料体系,具有重要科学意义和应用前景。获北京市科学技术一等奖。
(三)新型荧光传感机制研究
研究了基于Si和Ge纳米结构光诱导电荷转移过程的拉曼增强原理,实现了基于Si纳米线的分子机器和荧光化学传感器。从理论上研究了Si和Ge纳米结构光诱导的电荷转移过程,以及基于这一过程的拉曼散射增强,并通过实验证明了相关理论结果。相关研究结果发表在J. Am. Chem. Soc., 2011, 133, 16518。
发展了一系列能够高灵敏度选择性识别的生物分子、有机分子和离子的化学传感器。鉴于我们在新型传感机制方面研究的原创性及重要性,应英国皇家化学会权威综述期刊《Chemical Society Reviews》邀请(SCI影响因子为26.583),撰写了题为“New sensing mechanisms for design of fluorescent chemosensors emerging in recent years”的综述,系统综述了近年来荧光化学传感分子设计的新机制,包括聚集诱导增强(AIE)、C=N双键异构化(C=N isomerization)、激发态质子转移(ESIPT)。该综述得到了审稿人的高度评价,对新型荧光化学传感分子的设计及研究具有重要的理论指导意义和参考价值。
(四)太阳能光化学转换研究
设计合成了一系列人工模拟[Fe-Fe]氢化酶,研究了体系中的光诱导电子转移过程以及光催化产氢。利用多枝化的三缩四乙二醇单甲醚合成了水溶性人工模拟铁氢化酶,以设计合成的人工模拟铁氢化酶为催化剂,CdTe量子点为光敏剂,抗坏血酸为电子牺牲体和质子源,实现了水相中太阳光驱动的产氢,体系光照8小时以催化剂计算所得TON值505是目前基于模拟氢酶体系最高值。相关结果已申请专利1项(申请号201010523037.4),并发表在Angew. Chem. Int. Ed. 2011, 50, 3193。
设计合成了以二茂铁为电子给体、多吡啶铼(I)为光敏剂、铁氢化酶活性中心为催化剂的三元分子催化体系,有效实现了分子内的多步光诱导电子转移,得到了长寿命的催化活性物种FeIFe0态,显著提高了产氢的效率。进一步证明分子光催化剂的产氢效率与敏化剂与氢化酶活性中心的连接方式和光诱导产生的电荷分离态寿命密切相关,研究结果发表在Chem. Commun., 2011, 47, 8406。
(五)水溶性Si量子点修饰新方法
发展出制备水溶性Si量子点表面修饰的新方法,此项工作得到了审稿人的高度评价,审稿人认为本工作是利用了一种非常聪明的方法实现了对硅量子点的表面修饰改性,拓宽了硅量子点的修饰方法,推动了硅量子点在生物医学成像领域的研究。“These results unlock the door for these low toxicity quantum dots to be used in biological systems as illustrated by the authors and as such is highly significant.”,该研究结果发表在Chemistry - An European Journal上,并被选为封面文章发表。