光催化太阳能转换是解决能源和环境问题的有效方式之一。黑磷烯作为一种新兴的二维材料,具有层数依赖的直接带隙、宽的光谱响应、高的载流子迁移率、丰富的活性位点等诸多优点,近几年来被广泛用于光催化太阳能转换领域。但是黑磷烯制备条件苛刻,并且光生载流子复合快等问题限制了其在光催化领域的发展。开发温和的制备方法,构建高效的黑磷基光催化体系仍然是极具挑战性的课题。
近期,中科院理化所光化学转换与合成研究中心陈勇研究员团队以红磷为原料,一步法原位制备了黑磷/红磷异相结光催化剂。研究人员发现,利用乙二胺、己二胺等作为反应溶剂,可以在温和的条件下控制红磷到黑磷的部分转变。该方法巧妙的构建了黑磷/红磷异相结,实现了不同半导体之间完美的界面接触,促进了光生载流子的分离,最终实现不加任何牺牲试剂条件下的光催化分解水产氢。通过与中科院物理所翁羽翔研究员合作,利用时间分辨的瞬态吸收光谱研究光生载流子的动力学行为,揭示了光激发过程中电子从红磷到黑磷转移的Z-scheme机制。
直接Z-scheme黑磷/红磷异相结示意图
相关研究成果发表在近期的Angewandte Chemie International Edition上,并被选为Hot Paper。文章第一作者是中科院理化所博士研究生刘福来,通讯作者为中科院理化所陈勇研究员。相关研究工作得到中科院B类先导专项、国家自然科学基金委和中科院-香港大学新材料合成与检测联合实验室的大力支持。
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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/ange.201906416